近日,中科院青島生物能源與過程研究所研究員梁漢璞研究組開發出一種步驟簡單、過程環保的合成方法,制備出具有氮摻雜的多孔碳納米棒負載的鐵單原子催化劑。該方法實現了在水系中合成具有鐵均勻摻雜的金屬有機框架材料前驅體,后續經過一步高溫熱解,在不需要酸洗處理的情況下即可獲得高度均勻分散的鐵單原子催化劑。該催化劑展現了優良的氧還原催化活性和長時間穩定性。相關成果近期發表于《美國化學會—可持續化學與工程》。
據了解,鐵摻雜的鋅基有機金屬框架結構(ZIF)材料在高溫熱解過程中會形成多孔碳載體負載的Fe-Nx活性中心,因此ZIF材料被認為是合成Fe-Nx/C催化劑的合適前驅體。然而,現階段在合成ZIF前驅體及衍生獲得Fe-Nx/C單原子催化劑時,通常需要用有毒溶劑(如DMF、甲醇)和強酸清洗,對環境危害較大且極大限制了過渡金屬單原子催化劑的規模化合成和進一步的實際應用。
在堿性介質中,課題組制備的具有氮摻雜的多孔碳納米棒負載的鐵單原子催化劑,其起始電位和半波電位比商業Pt/C催化劑分別高出了30mV和60mV。經過20小時的穩定性測試,商業Pt/C催化劑損失達到了53%,而合成催化劑僅損失5%。在酸性介質中,其也展現出較好的催化性能。
當其作為負極材料組裝到鋅空電池當中,實現了142mW cm-2的高功率密度,比商業Pt/C電池高出了近58mW cm-2,并優于大多數已經報道的過渡金屬單原子催化劑。
相關論文信息:
https://dx.doi.org/10.1021/acssuschemeng.0c05509