氨作為重要的化學(xué)原料，在現(xiàn)代工業(yè)和農(nóng)業(yè)中發(fā)揮著重要的作用。當(dāng)前，Haber-Bosch工藝法是為高效的氨氣工業(yè)化生產(chǎn)方式。但是，該工藝需要在高溫高壓下進(jìn)行，能耗較高；同時(shí)在生產(chǎn)過程中還會(huì)排放大量的溫室氣體，不利于環(huán)境保護(hù)。因此，迫切需要在溫和條件下尋求更有效的可持續(xù)的合成氨方法。其中，利用電能將氮?dú)怆姶呋€原為氨，憑借著其反應(yīng)條件溫和，綠色環(huán)保、可持續(xù)等優(yōu)點(diǎn)受到了廣泛的關(guān)注。

　　對(duì)于電催化氮還原而言，催化劑是其反應(yīng)的核心，決定著合成氨反應(yīng)的效率。在眾多的催化劑中，貴金屬憑借其與生俱來的獨(dú)特的催化特性，被有效的應(yīng)用其中。然而，目前所報(bào)道的貴金屬電催化劑，其大多數(shù)是顆粒，缺少規(guī)整的形貌，同時(shí)其所暴露的表面結(jié)構(gòu)比較復(fù)雜，這對(duì)研究理解催化機(jī)理以及構(gòu)效關(guān)系造成了很大的障礙。相反，具有明確表面結(jié)構(gòu)的納米晶可以用作理想的模型電催化劑，從根本上理解表面結(jié)構(gòu)與催化活性之間的關(guān)系。因此，構(gòu)建具有不同表面結(jié)構(gòu)的貴金屬催化劑的對(duì)于電化學(xué)合成氨催化性能的提升和反應(yīng)機(jī)理的研究具有重要的意義。

　　基于此，蘇州大學(xué)黃小青教授團(tuán)隊(duì)利用溶劑熱合成法，通過改變金屬Pt前驅(qū)體和還原劑的種類，選擇性地制備了不同表面結(jié)構(gòu)的Pt3Fe納米立方體、Pt3Fe納米棒和Pt3Fe納米線，深入研究了催化劑表面結(jié)構(gòu)對(duì)電催化氮還原性能的影響。

　　電催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Pt3Fe納米晶對(duì)氮還原反應(yīng)表現(xiàn)出表面結(jié)構(gòu)依賴性的電催化性能。其中，具有高指數(shù)晶面的Pt3Fe納米線展現(xiàn)出優(yōu)異的活性和選擇性，優(yōu)于{200}晶面的Pt3Fe納米立方體和{111}晶面的Pt3Fe納米棒。同時(shí)，在連續(xù)電解五個(gè)循環(huán)后，具有高指數(shù)晶面的Pt3Fe納米線還顯示出持久的電化學(xué)穩(wěn)定性，活性衰減可忽略不計(jì)。

　　結(jié)合理論計(jì)算，研究人員對(duì)Pt3Fe納米線具有優(yōu)異的氮還原活性的原因進(jìn)行了進(jìn)一步的分析與理解。他們發(fā)現(xiàn)，相對(duì)于{200}晶面的Pt3Fe納米立方體和{111}晶面的Pt3Fe納米棒,具有高指數(shù)晶面的Pt3Fe納米線催化劑在結(jié)構(gòu)上表現(xiàn)出了富電子分布，在反應(yīng)過程中具有較低的反應(yīng)能壘，因此展現(xiàn)出了更優(yōu)的氮還原活性。該研究工作深入理解并闡述了催化劑表面結(jié)構(gòu)對(duì)于電催化氮還原性能的影響，對(duì)開發(fā)設(shè)計(jì)性能優(yōu)異的電化學(xué)固氮催化劑具有重要的指導(dǎo)意義。

　　相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa088