美國威斯康星大學麥迪遜分校的Shannon S. Stahl課題組近日在提高鈀催化劑催化C-H活化反應效率的研究中取得重要進展。相關成果發表于《科學》。
在該研究中,團隊首先探討了典型的鈀催化C-H鍵氧化芳基化反應的機理,并闡明了破壞催化劑性能的機理特征,包括消耗底物的副反應和猝滅催化劑使其成為非活性物質的反應?;谝陨狭私?,研究人員通過對醌類助催化劑的系統性修飾克服了這些弊端。在反應中,使用2,5—二叔丁基—1,4—苯醌作為助催化劑,可以有效地利用分子氧作為氧化劑,反應收率高,且鈀催化劑的循環次數達1900次以上。
據介紹,鈀催化的C-H氧化反應可以簡化藥物、農藥和其他復雜有機分子的合成。然而,現有的方法通常表現出較差的催化活性,且存在高鈀負載和需要(超過)化學計量比的有毒氧化劑如苯醌和銀鹽等缺點。
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https://doi.org/10.1126/science.abd1085