面對日益嚴峻的CO2減排壓力及較高的環境要求,發展高效CO2轉化和利用技術,使CO2資源化,對實現我國可持續發展戰略有著重要的意義。利用工業副產H2,催化CO2加氫生成低碳烯烴,是CO2資源化利用的可行性工藝路線之一。目前CO2直接催化加氫鐵基催化劑存在活性較低、結構穩定性差、易結焦等限制,成為CO2加氫制烯烴產業化的重要挑戰。惰性載體可有效提高催化劑的結構強度和活性相的分散度,調節反應物分子的吸附性質等。因此,本文系統地合成了一系列負載型Fe催化劑,利用XRD、Raman、in-situ IR等表征,探討了載體材料性質對鐵基催化劑表界面結構及CO2加氫直接合成烯烴的影響特性。研究發現,載體可誘導鐵基催化劑在CO2加氫反應過程中形成的鐵物種,同時影響鐵基催化劑表面碳物種的有序度,調變對CO2吸附及活化能力;結果表明ZrO2負載的Fe催化劑展現出佳的CO2加氫合成烯烴催化性能,在溫度320℃和反應壓力2.0 MPa時,CO2轉化率>30%,C2~C7烴類產物中烯烴選擇性高達85%,烯烷比為8.2,且擁有低的CO選擇性。
載體對鐵物種演化的影響及由此調節CO2加氫制烯烴的示意圖